Optical Characterization of 2D Magnets and Molecular/2D Heterostructures

Los semiconductores son elementos esenciales en la tecnología moderna, desde dispositivos electrónicos cotidianos hasta aplicaciones avanzadas en inteligencia artificial y telecomunicaciones. En este contexto, los semiconductores bidimensionales (2D) han ganado protagonismo por sus propiedades físicas y electrónicas únicas, así como por su alta sintonizabilidad, su potencial en dispositivos optoelectrónicos compactos, y su compatibilidad para formar heteroestructuras. Entre estos, los semiconductores van der Waals (vdW) han revolucionado el diseño de dispositivos fotónicos debido a su versatilidad y su mayor facilidad para formar dichas heteroestructuras. Esta tesis se centra en el CrSBr, un semiconductor metamagnético 2D redescubierto recientemente, que combina propiedades ópticas y magnéticas interrelacionadas con una buena estabilidad al aire, y temperaturas de ordenación magnética alta (132 K), atributos que lo diferencian de otros materiales como los trihaluros de cromo. El CrSBr presenta propiedades semiconductoras cuasi-unidimensionales y la capacidad de exfoliarse hasta la monocapa, así como propiedades que dependen del número de capas del material. Estas características lo convierten en un material ideal para estudiar la interacción entre propiedades ópticas y magnéticas en el límite bidimensional. En esta tesis, se realizó una caracterización óptica exhaustiva del CrSBr, abordando tanto su dinámica excitónica como su integración en heteroestructuras vdW con materiales moleculares de transición de espín (SCO). Estas heteroestructuras permitieron explorar cómo la deformación mecánica compresiva inducida por el SCO afecta las propiedades ópticas y magnéticas del CrSBr. Esta tesis se divide en tres partes principales. En los capítulos iniciales se establece el marco teórico, desde los fundamentos de los materiales 2D y su integración en heteroestructuras hasta el fenómeno de transición de espín en materiales SCO. Se analizan las técnicas de "strain engineering" y su aplicación específica en el CrSBr, destacando los desafíos y oportunidades en este campo. También se describen las técnicas espectroscópicas utilizadas, como la fotoluminiscencia, TRPL, espectroscopía Raman y mediciones de absorción y reflectividad. La segunda parte, abarcando los capítulos 3 y 4, detalla la caracterización óptica realizada sobre el CrSBr. Mediante espectroscopía de fotoluminiscencia, se identificaron mecanismos excitónicos y transiciones electrónicas relacionadas con vacantes magnéticas dadoras. El uso de un esquema de excitación bicolor sobre CrSBr (por encima y por debajo de su "bandgap") permitió descubrir dos fenómenos que afectan a la emisión de PL en el material, como la emisión excitónica a través de absorción de dos fotones y un mecanismo de extinción de la fotoluminiscencia dependiente del estado magnético y la deslocalización electrónica en este material. Estos hallazgos arrojan luz sobre la compleja dinámica excitónica y su relación con las transiciones magnéticas reportadas previamente. Además, la identificación de un pico de PL que tiene lugar a mayor energía se presenta como una interesante herramienta para la lectura óptica del estado magnético en CrSBr. En la tercera parte, el capítulo 5 explora la integración de CrSBr con un material molecular SCO exfoliado, formando una novedosa heteroestructura vdW. La deformación mecánica inducida por el cristal de SCO permitió modular las propiedades ópticas y las transiciones magnéticas del CrSBr de forma localizada en dichas heteroestructuras. Así pues, este enfoque presenta ventajas frente a métodos tradicionales de deformación mecánica, como los portaobjetos piezoeléctricos, al ser más sencillo y compatible con dispositivos espintrónicos, así como por poder modular las propiedades del material de manera localizada. Además, los resultados muestran cómo la deformación mecánica compresiva afecta a las propiedades ópticas y magnéticas de CrSBr de manera experimental. Finalmente, en el capítulo 6 se concluye que el CrSBr ofrece un marco prometedor para investigar la relación entre propiedades ópticas y magnéticas en semiconductores 2D, con potencial para aplicaciones en dispositivos optoelectrónicos y tecnologías de almacenamiento. Además, la combinación de materiales SCO con semiconductores como el CrSBr abre nuevas vías para modular propiedades mediante estímulos externos como ópticos y térmicos, allanando el camino para futuras innovaciones en materiales y dispositivos en el marco de la nanotecnología.