Los complejos mononucleares de iones metálicos paramagnéticos de la primera serie de transición con ligandos "no-inocentes" hechos a medida han surgido recientemente como prototípicos de sistemas moleculares dinámicos (DMSs, del inglés “dynamic molecular systems”). El enorme impacto de los DMSs en varios dominios de la nanociencia y nanotecnología molecular se debe a su capacidad para ejecutar funciones específicas y selectivas bajo el control de un estímulo externo que modula adecuadamente sus propiedades estructurales y electrónicas (ópticas, redox y magnéticas). En esta Tesis Doctoral, a lo largo de siete capítulos describimos la química y las propiedades físicas de una clase única de nano-imanes moleculares basados en complejos mononucleares octaédricos de cobalto(II) de transición de espín con ligandos del tipo piridindiimina (PDI) y terpiridina (TERPY) potencialmente quimio-, electro- o fotoactivos. Debido a su inusual combinación de propiedades químicas (acidez de Brønsted o Lewis y rédox) y físicas (ópticas o luminiscentes y magnéticas) resultantes del metal y del ligando, pueden ser usados en el diseño de materiales magnéticos avanzados multifuncionales y de respuesta múltiple para tecnologías de espintrónica molecular y computación cuántica. Uno de los principales logros de esta Tesis Doctoral fue poder modular sus propiedades de transición de espín (SCO, del inglés “spin crossover”) y de molécula imán (SMM, del inglés “single-molecule magnet”) mediante el diseño de ligando a través de una variedad de factores internos, ya sean electrónicos (oxidación y estados de espín de metales) o estéricos (sustituyentes y conformación de ligandos), y eventualmente canjearlos bajo la presencia de un estímulo externo, ya sea químico (pH y analitos químicos) o físico (luz, campos eléctricos y magnéticos). Por lo tanto, los complejos mononucleares octaédricos de cobalto(II)-PDI y -TERPY que se comportan como nano-imanes moleculares de transición de espín proporcionan un excelente conjunto químico de modelos de DMS para estudios fundamentales sobre los fenómenos de la relajación lenta de la magnetización inducida por el campo magnético y quimio-, rédox- o foto-desencadenada. En particular, parecen ser candidatos prometedores para la espintrónica molecular y los dispositivos de computación cuántica como interruptores y capacitores o transistores de espín y qubits. Además, tal como se señala brevemente en el último capítulo, los nano-imanes moleculares de transición de espín presentados en esta Tesis Doctoral son particularmente adecuados para su procesamiento en diferentes soportes, incluidas las uniones moleculares metálicas y las redes metalorgánicas porosas (MOF, del inglés “metal-organic framework”), y para medir su transporte de electrones molecular y sus propiedades de coherencia cuántica, que son dos temas principales de la espintrónica molecular y la computación cuántica.

Paramagnetic mononuclear 3d-metal complexes with tailor-made "non-innocent" ligands have recently emerged as archetypical examples of dynamic molecular systems (DMSs). The enormous impact of DMSs on several domains of molecular nanoscience and nanotechnology stands from their ability to perform specific and selective functions under the control of an external stimulus that appropriately tunes their structural and electronic (optical, redox, and magnetic) properties. In this PhD Thesis, we describe, along with seven chapters, the chemistry and physics of a unique class of molecular nanomagnets based on mononuclear octahedral spin crossover cobalt(II) complexes with potential chemo-, electro-, or photoactive pyridinediimine (PDI) and terpyridine (TERPY)-type ligands. Because of their unusual combination of chemical (Brønsted or Lewis acidity, and redox) and physical (optical or luminescent, and magnetic) properties resulting from the metal and the ligand counterpart, they can be used in designing multifunctional and multiresponsive advanced magnetic materials for molecular spintronics and quantum computing technologies. One of the major achievements in this PhD Thesis was being able to modulate their spin crossover (SCO) and single-molecule magnet (SMM) properties by the ligand design through a variety of internal factors, either electronic (metal oxidation and spin states) or steric ones (ligand substituents and conformation), and eventually to switch them under the presence of an external stimulus, either chemical (pH and chemical analytes) or physical ones (light, electric and magnetic fields). Hence, mononuclear octahedral cobalt(II)-PDI and TERPY complexes behaving as spin crossover molecular nanomagnets afford an excellent chemical set of DMS models for fundamental studies on magnetic field-induced and chemo-, redox-, or photo-triggered, slow magnetic relaxation phenomena. In particular, they seem to be promising candidates for molecular spintronics and quantum computing devices like spin switches and capacitors or spin transistors and qubits. Besides, as briefly outlined in the last chapter, the spin crossover molecular nanomagnets presented in this PhD Thesis are particularly well-suited for their processing and addressing on different supports and measuring their single-molecule electron transport and quantum coherence properties, which are two major topics in molecular spintronics and quantum computing.